（通讯员 刘友文）2023年9月25日，《美国科学院院刊》（Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America，简称PNAS）刊发我校材料科学与工程学院、材料成形与模具技术全国重点实验室翟天佑教授团队题为“相重构控制实现CO₂电还原中间体*CO的次序调控及工业电流密度制C₂₊（Sequential *CO Management via Controlling In Situ Reconstruction for Efficient Industrial-Current-Density CO₂-to-C₂₊Electroreduction）”的研究论文，刘友文副教授为论文通讯作者。这是团队基于前期电催化相重构过程的深入探究的基础上（Nat. Commun. 13 (2022)  2039；Angew. Chem. Int. Ed. 61 (2022) e202116706；Angew. Chem. Int. Ed. 60 (2021) 22940；Adv. Mater. 34 (2022）2110699），在相重构过程的操控及电催化性能优化的又一重要成果。

在碳中和目标背景下，利用可再生电力资源的电化学工艺实现碳基小分子如CO₂重整制备高值化学品与燃料（如乙烯、乙醇等）是“做好碳达峰、碳中和工作”的有效策略之一。虽然，当前电催化CO₂在低电流下可以达到不错的C₂₊产物选择性，但生成速率过低难以满足未来工业或生活需求。因此，发展合成策略，构筑高效电催化剂能实现在大电流下快速生产有用产品势在必行,这也是团队近年来的研究重点。与低电流下不同，催化剂在高电流下的CO₂还原性能不仅与材料本身结构相关，还面临着强烈的析氢（HER）副反应和有限的物质传输问题。然而，此前研究中往往集中于其中的某一点因素，忽略了它们彼此间的联系和配合，以至于C²⁺产物选择性不尽人意。针对这一挑战，团队在前期电催化相重构过程的深入探究的基础上，利用分子原位析出控制Cu基电催化剂重构过程中的成核生长，得到了一种自支撑的暴露Cu(100)晶面的纳米纤维铜电极（如图2）。纳米纤维表现出的“尖端”效应和限域效应加速了OH^-的生成和减缓了纤维间的扩散，从而增加了电极表面的局域OH^-浓度。而吸附在（100）晶面的OH^-一方面抑制HER副反应发生，降低H⁺覆盖，另一方面促进中间体*CO的吸附，增加了*CO的覆盖率。最后，Cu(100)晶面相较于其它晶面具备最低的*CO-CO耦合能垒，有利于中间体*CO的消耗，避免了积累。由此，该催化剂设计实现了对中间体*CO的吸附-覆盖-消耗的全程操控。与现有报道的性能相比，研究所制备的催化剂展现出优越的催化活性，可以在-700mA cm^-2电流密度下达到86%的C₂₊产物选择性。该工作通过电催化原位重构的操控，实现了对CO₂电还原过程中关键中间体的全程控制，为构筑更为高效电催化计提供重要支撑。

Cu基电催化剂相重构过程控制、*CO中间体调控及其CO₂电催化性能

论文链接：https://www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2302851120